La Colección Borbón-Lorenzana es, por su riqueza y singularidad, una de las secciones más notables de los fondos de la Biblioteca de Castilla-La Mancha.

Esta magnífica colección tiene su origen en la Biblioteca Arzobispal que el cardenal ilustrado Francisco Antonio de Lorenzana abrió en su Palacio en 1773 por mandato del rey Carlos III. En ella reunió el legado bibliográfico de aquellos fondos pertenecientes a sus antecesores en el arzobispado, los libros valiosos y objetos curiosos que él mismo trajo de su estancia en Méjico (y con los que conformaría un Gabinete de Historia Natural) y los más de nueve mil libros propiedad del colegio de Jesuitas. Dicha colección se enriqueció en 1794 con los libros del futuro cardenal Luis María de Borbón.

Retrato del Cardenal Lorenzana realizado por Dionisio Palomares

Con el proceso desamortizador del siglo XIX se reunieron en Toledo miles de libros procedentes de los conventos que se cerraban y que conformaron la fallida Biblioteca Provincial, que en 1859 se fusionaría con la Biblioteca Arzobispal. Los volúmenes fueron trasladados en varias ocasiones conociendo diversas sedes: del Palacio Arzobispal al Hospital de Santa Cruz en 1919, de allí a la Casa de la Cultura en 1966, momento en que se recuperan también algunos fondos duplicados que había sido cedidos al Seminario de Toledo.

Cantoral Antifonario de las vigilias de S. Andrés y S. Francisco. Manuscrito s.XVI

Entre los ejemplares más importantes que pueden encontrarse en esta colección se encuentran: el Catholicon de Joannes Balbus, las Introductiones latinae de Antonio de Nebrija, una Biblia de Plantino así como ejemplos de lujosas encuadernaciones y cubiertas mudéjares. La colección está compuesta por unos 700 manuscritos, 414 incunables y más de 100.000 libros impresos entre los siglos XVI y XIX.